近日,中国科学院青岛生物能源与过程研究所的研究人员开发出一条简便、经济、高效的高温热解制备方法,以廉价且环境友好的水热碳和储量丰富的Cu(NO3)2为原料,在氮气气氛下高温热解即可制得高度单原子分散、以配位不饱和Cu-N2为活性中心的铜催化剂。 该催化剂可在以空气为氧化剂、无碱无配体条件下,实现高效催化末端炔烃的Glaser-Hay氧化偶联反应,从而合成重要医药、材料中间体(非)对称1,3-二炔化合物。 重要的是,该催化剂可以实现不同末端炔烃间任意组合高效高选择性地合成(非)对称芳基—芳基、芳基—烷基和烷基—烷基1,3-二炔类化合物,底物范围宽,官能团耐受性强,催化剂结构和性能稳定性好。该催化剂的开发改善了目前非对称1,3-二炔化合物合成方法中存在的一方底物大量过量、催化活性低、底物范围窄、选择性差等问题。 近年来,储量丰富、生物兼容性好、环境友好的非贵金属氮掺杂碳材料(M-N-C)在能量存储转化和催化领域受到广泛关注,被视为潜在的贵金属替代材料。目前普遍使用的高温热解策略不可避免地导致所制备的M-N-C材料中结构异质性,如原子分散的M-Nx物种和含金属纳米颗粒。这不仅降低了金属原子的利用率,也增加了对催化活性位点研究的难度。 该研究工作不仅为制备原子分散的M-N-C催化剂提供了一种新的合成方法,而且为合成(非)对称1,3-二炔化合物开辟了一条绿色、高效的合成路径。
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