【科研摘要】

生物组织通常具有复杂的上部结构和复杂的功能。然而，由于缺乏有效的控制分子取向的方法，在软和湿的水凝胶中形成超结构是具有挑战性的。

最近，北海道大学Takayuki Kurokawa教授，和龚剑萍教授团队介绍了一种在光子水凝胶中创建超结构的方法，该光子水凝胶包括插入交联聚合物网络中的层状双层。通过使用定制的流变仪在前体溶液上施加梯度剪切场，可以调节对剪切敏感的光子凝胶中的层状双层的取向。层状双层的取向差异导致径向溶胀失配，使盘状水凝胶具有宏观花状形状，具有中央圆顶和边缘花瓣，以及明亮的光子色。通过表征径向轮廓的膨胀各向异性，提取了层状双层单向取向所需的剪切速率。

此外，设计了延迟聚合实验来测量对齐的层状双层的寿命，这揭示了前体溶液中层状双层的相区尺寸。此外，团队还证明了水凝胶花可以响应于外部刺激而可逆地褪色和重新绽放。这项工作提出了开发水凝胶中上层建筑的策略，并为设计具有复杂建筑上层建筑的仿生材料提供了启示。相关论文以题为Flower-like Photonic Hydrogel with Superstructure Induced via Modulated Shear Field发表在《ACS Macro Letters》上。

【主图导读】

图1.通过控制DGI分子的结构制备光子水凝胶花的示意图。

图2.光子水凝胶花的调制结构的表征。

图3.在不同角速度ω下制作的凝胶花。根据凝胶的形状，可以确定沿径向的三个区域：圆顶的取向较小，中间层具有良好排列的层状结构的过渡中间环和具有各向同性结构的边缘花瓣。

图4.对齐的双层在前体溶液中的弛豫对凝胶的梯度结构的影响。

图5.溶剂触发的花朵褪色和开花。

【总结】

团队已经开发了一种通过配备了紫外线聚合系统的定制流变仪在光子PDGI/PAAm水凝胶中形成超结构的方法。剪切场的分布给出了层状双层的不同取向，这导致了凝胶的溶胀失配，并因此形成了宏观水凝胶花。提取确定水凝胶花的形状和前体溶液中排列的层状双层的寿命的固有剪切参数。此外，还证明了水凝胶花在外部刺激下可以可逆地褪色和重新开花。这项工作提供了在水凝胶中产生上层结构的有前途的策略。