记者从中国科学技术大学获悉,该校梁海伟教授课题组与李微雪教授课题组等开展实验和理论合作研究,成功量化抑制催化剂烧结的临界颗粒距离,在此基础上提出了制备高担载量纳米催化剂的有效策略。该研究成果日前发表在国际期刊《自然·通讯》上。 负载型金属纳米颗粒催化剂的烧结问题一直是研究热点。特别在高温下,由于表面能随着粒径的减小而急剧增加,金属纳米颗粒有很强的烧结倾向,从而不可避免地会导致活性金属表面积的损失,导致催化剂失活。催化剂烧结需要跨越颗粒间距建立接触才能发生,颗粒间距在催化剂烧结中起到关键作用,但迄今缺少相关定量化研究。 研究人员首先使用具有不同比表面积的碳载体,通过调控金属载量构建出不同颗粒间距的催化剂体系,并考察其在高温900℃下的烧结情况。高角环形暗场透射电镜和X射线衍射表征发现存在明显的抑制金属烧结的临界担载量和临界颗粒距离。基于此,研究人员定量化出抑制催化剂烧结的临界颗粒距离。 通过结合烧结动力学理论研究,研究人员得到颗粒在载体表面扩散的动力学关系,并发现临界颗粒距离取决于金属和载体相互作用的强度。进一步,研究人员探索了该类催化剂在高温丙烷脱氢催化反应中的抗烧结特性,说明了临界颗粒距离的定量化研究对实际催化反应的意义。 |